Em sua carreira como jogador defendeu, entre outras equipes, Vasco, Flamengo, Botafogo e São Paulo, onde foi pentacampeão paulista. Também jogou pelo Peñarol, do Uruguai, em 1933, ajudando o time a conquistar o vice-campeonato.
Pela seleção brasileira, foi convocado pela primeira vez em 1929, anotando dois gols em sua estreia. Em 1934, defendeu o Brasil na Copa do Mundo, em que a equipe foi eliminada logo no início da disputa. Leônidas marcou o único gol do país na competição. Na Copa seguinte, em 1938, ele foi artilheiro do campeonato com oito gols, incluindo três anotados contra a Polônia. O Brasil terminou a disputa na terceira colocação, até então sua melhor participação. Depois, Leônidas foi escolhido o melhor jogador do mundial. Por conta da Segunda Guerra Mundial, as edições 1942 e 1946 foram canceladas, o que impediu que vários jogadores do talento de Leônidas pudessem se consagrar mundialmente.
Leônidas se aposentou do futebol em 1951 e continuou ligado ao futebol como dirigente no São Paulo. Também foi comentarista esportivo, mas sua carreira teve que ser interrompida em 1974 por conta do Mal de Alzheimer. Leônidas conviveu durante 30 anos com a doença, até o dia de sua morte, por complicações relacionadas à doença.
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